Радионуклидный состав загрязнения - патология органов дыхания у ликвидаторов аварии на чаэс
Радионуклидное загрязнение
Дозовые нагрузки на органы дыхания и, следовательно, ожидаемые последствия воздействия внутреннего облучения на людей, бывших свидетелями аварии на Чернобыльской АЭС или участвовавших в ликвидации ее последствий, определялись радионуклидным загрязнением воздуха с начала аварии до конца 1987—1988 гг. Ниже приводятся необходимые сведения о радиоактивных аэрозолях, загрязнявших воздух на территории промышленной площадки Чернобыльской АЭС и прилегающих территориях, которые были получены на основании анализа объектов окружающей среды.
Радионуклидный состав загрязнения
Принцип работы ядерного реактора основан на использовании энергии, выделяющейся при делении ядер одного из изотопов урана — 235U нейтронами тепловых энергий. В свежем топливе реакторов атомных станций содержится от 3 до 5% этого изотопа. Остальную массу ядерного топлива составляет другой изотоп — 238U.
Уран — радиоактивный химический элемент с порядковым номером 92 в периодической системе элементов Д. И. Менделеева. По ряду свойств уран может быть отнесен к VI группе периодической системы, вместе с тем обычно его относят к актиноидам, принадлежащим к III группе. Природный уран является смесью трех изотопов: 235U (около 0,005%), 236U (около 0,7%) и U238 (более 99%). Процесс изготовления ядерного топлива из природного урана сложен. Важнейшими этапами этого процесса являются обогащение природной смеси урана изотопом 235U, делящимся под действием тепловых нейтронов, и изготовление специальных устройств — тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ), в которых заключены таблетки диоксида обогащенного урана. Эти таблетки изготавливают прессованием мелкодисперсного порошка диоксида обогащенного урана с геометрическим размером гранул около 1—3 мкм.
Процесс деления 235U в реакторе сопровождается образованием радиоактивных продуктов деления — осколочных радионуклидов. В эту группу радионуклидов входят более 200 радиоактивных изотопов элементов из средней части периодической таблицы элементов Д. И. Менделеева (от цинка до гадолиния). При захвате нейтронов ядрами 238 U образуются изотопы трансурановых элементов. Эта группа радионуклидов состоит из более чем 10 изотопов из нижней части периодической таблицы (актиноидов) — от урана до кюрия. Одной из функций оболочек ТВЭЛ является предотвращение выхода в окружающую среду летучих продуктов деления.
Жизненный цикл ядерного топлива в реакторе длится несколько сот суток. В этот период происходит уменьшение содержания 235U и накопление радиоактивных продуктов деления, мешающих нормальной работе реактора. Изотопный состав актиноидов и продуктов деления в работающем топливе постоянно меняется, при этом происходит постепенное увеличение доли долгоживущих радиоактивных изотопов. Через определенные промежутки времени ТВЭЛ с отработавшим ядерным топливом заменяются свежими.
Захват нейтронов ядрами элементов, входящих в состав теплоносителя и конструкционных материалов, из которых изготовлена реакторная установка, является еще одним источником образования радионуклидов в работающем реакторе. В обычных условиях в результате коррозии поверхностей оборудования частицы материала, содержащие такие радионуклиды, попадают в воздух рабочих помещений атомной электростанции и являются источником внутреннего облучения персонала. К образующимся таким образом &ldquo-коррозионным&rdquo- радионуклидам относятся радиоактивные изотопы хрома, марганца, железа и кобальта. В условиях Чернобыльской аварии роль этих радионуклидов как источников внутреннего облучения была пренебрежимо малой.
Образование новых радиоактивных продуктов деления, актиноидов или коррозионных радионуклидов, в реакторе прекращается вместе с прекращением в нем цепной реакции деления. В дальнейшем происходит только радиоактивный распад накопленных в реакторе радионуклидов.
По экспертным оценкам практически все содержащиеся в отработавшем топливе радиоактивные газы (ксенон и криптон) после разрушения оболочек ТВЭЛов элиминировали из топлива и рассеялись в атмосфере. Приблизительно 10—20% менее летучих элементов (йод, теллур и цезий) и 3—6% тугоплавких материалов (радионуклиды Ва, Sr, Се, Pu и других актинидов) были также выброшены в атмосферу (Израэль Ю. А., 1990).
Конструкция реактора Чернобыльского типа была предназначена для замены отработавшего топлива без остановки реактора, и к моменту аварии в активной зоне реактора находились ТВЭЛы с различным сроком эксплуатации. Поэтому, несмотря на то, что качественный состав радионуклидов, входящих в облученное ядерное топливо, был хорошо изучен, количественные оценки этого состава для случая конкретной аварии на Чернобыльской АЭС были сопряжены со многими трудностями. Данные различных авторов о наработке радионуклидов в топливе разрушенного реактора обобщены в работах В. А. Кутькова и соавт. (1993а- 1995) и представлены в табл. 1, где даны оценки отношений активности продуктов деления и актиноидов в отработавшем &ldquo-эффективном&rdquo- топливе к активности радионуклидного маркера частиц ядерного топлива — 144Ce через 24 часа после прекращения работы реактора в результате аварии.
Таблица 1
Нормированные на активность 144Ce активности основных радионуклидов в топливе четвертого блока ЧАЭС через 24 часа после аварии
В условиях аварии на Чернобыльской АЭС роль радионуклидных маркеров топливных частиц играли изотопы тугоплавких элементов — Zr, Nb, Се, Pu, которые не встречались в составе аэрозолей конденсации. Топливные частицы, возникшие при разрушении различных ТВЭЛов, имели сходный радионуклидный состав, вариации которого обусловлены неоднородным выгоранием топлива в реакторе. Условной частице отработавшего топлива можно приписать радионуклидный состав, аналогичный усредненному составу топлива, приведенный в табл. 1. Удельная активность 144Ce в топливных частицах через 24 часа после аварии была равна примерно 2,2 х 1010 Бк. г1 диоксида 238U (Кутьков В. А., Муравьев Ю.Б., 1994- Кутьков с соавт., 1995).
При анализе радионуклидного состава чернобыльского выброса в качестве показателя вклада аэрозольных частиц конденсации в общую активность часто используется величина коэффициента фракционирования радионуклида относительно топливного маркера R, &psi-&kappa-, равная отношению нормированной на активность топливного маркера активности радионуклида в пробе к нормированной на активность того же маркера активности этого радионуклида в &ldquo-эффективном&rdquo- топливе. При |&psi-R —1| < 0,3 полагают, что активность радионуклида в пробе обусловлена только топливной компонентой- при [&psi-R — 1| > 0,3 — что активность радионуклида в пробе обусловлена либо топливной компонентой, обедненной данным радионуклидом вследствие его испарения при нагреве топлива, либо конденсационная компонента вносит существенный вклад в его активность в пробе.
В табл. 2 приведены оценки &psi-Се-144 для &gamma--излучающих радионуклидов, сделанные по результатам определений радионуклидного состава выброса из разрушенного реактора. Эти данные, полученные путем взятия проб непосредственно из струи выброса, указывают на существенный вклад в активность выброса аэрозолей конденсации, содержащих 13II, 134Cs, 137Cs, 140Ва. Коэффициенты фракционирования относительно 144Ce других радионуклидов — 89Sr, 90Sr, 99Mo, 95Zr, 103Ru, 106Ru, 14lCe, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 239Np и 242Cm лежали в пределах от 0,6 до 1,4, что может указывать на преимущественный вынос этих радионуклидов из реактора в одних и тех же частицах аэрозоля диспергированного ядерного топлива.
Таблица 2
Коэффициенты фракционирования основных &gamma--излучателей относительно 144Ce в выбросе из разрушенного реактора четвертого блока ЧАЭС и в теле свидетелей аварии
а) Легкие лиц из группы 1 А-
б) Легкие лиц из группы 1 Б-
в) Поступление радионуклидов в организм лиц из группы 2 Б-
г) Оценка интегрального выброса, данная в Информации, подготовленной для МАГАТЭ (1986)-
д) Пробы из струи выброса над четвертым блоком, описанные в работе Ю. А. Израэля С соавт. (1987)-
&Nu-&Alpha- — не обнаружено.
